抽空涂晶法合成A型分子筛膜及渗透汽化性能研究(3)

分子筛膜

　第2期黄爱生等:抽空涂晶法合成A型分子筛膜及渗透汽化性能研究　 7 　

给出了在优化条件下抽空涂晶二次生长合成A型分子筛膜的异丙醇/水渗透汽化性能,从表1可以看

出,抽空涂晶二次生长法非常有利于合成高性能的分子筛膜,提高合成分子筛膜的重复性

.

图

3　扫描电子显微镜照片

Fig.3　SEMα-Al2O3◆—A型分子筛;●—图4　合成后A型分子筛膜XRD图

Fig.4　XRDpattermoftheA-typezeolitemembrane

99%时,渗透量急剧降低.例如,在温度为343K时,当原料液中异丙醇浓度从90%增加到99.5%时,A型分子筛膜的渗透量由1.94kg/(m2 h)下降到0.10kg/(m2 h),这种现象可用吸附-扩散机理解释.分子筛膜渗透汽化包括以下几个过程:1)原料液中各组分被选择吸附到分子筛膜表面;2)被选择吸附的各组分在分子筛膜孔中扩散;3)各组分扩散到分子筛膜另一侧后脱附和蒸发离开分子筛膜表面.影响分子筛膜渗透汽化性能主要因素为分子筛对各组分的选择吸附性能和被选择吸附的各组分在分子筛孔道内的扩散速率.A型分子筛具有很强的亲水性,原料液中的水分优先吸附到分子筛膜表面.水分子迁移到分子筛膜表面是渗透汽化过程决定速度的步骤.随着原料液中异丙醇浓度的增加,异丙醇分子对水分子的碰撞阻力增加,水分子迁移到分子筛膜表面的速率减小,从而致使A型分子筛膜的渗透量减小.在高浓度下,异丙醇占据原先被水填充的分子筛孔道,使得水分子迁移到分子筛膜表面的速率减小,从而使A型分子筛膜的渗透量减小[14].然而,在一定温度下,A型分子筛膜的选择分离系数并不是随着原料液中异丙醇浓度的增加而线性减小.如图5,6所示,当原料液中异丙醇浓度小于95%时,选择分离系数随着异丙醇浓度的增加而增加;而当异丙醇浓度大于95%时,选择分离系数却随着异丙醇浓度的增加而减小.例如温度为343K时,当异丙醇浓度从90%增加到95%时,选择分离系数从5000增加到11000;随后当异丙醇浓度从95%增加到99.5%时,选择分离系数下降到4000.Kita等人使用A型分子筛膜研究乙醇/水渗透汽化性能的实验中也观

表1　抽空涂晶二次生长法合成A型分子筛膜的

异丙醇(IPA)/水(H2O)渗透汽化性能3

Tab.1　PervaporationpropertiesoftheA-typezeolite

membranespreparedbysecondarygrowth

withvacuumseedingmethod

渗透汽化性能晶种颗浸涂液质

编粒粒径量浓度真空度

分离系数α渗透量号/MPa-1

/nm/(g L)/(kg m-2 h-1)(H2O/IPA)

12345

～500～1000～1000～10001200

77577

0.01500.01500.01500.01000.0150

1.241.671.471.781.74

>10000>1000072006800>10000

　3原料液中异丙醇浓度为95%,温度为343K.

2.2　渗透汽化性能

正如先前的研究结果表明,原料液中异丙醇浓度对A型分子筛膜的渗透汽化性能有重要的影响[10-14].图5,6分别为温度323K和343K时原料液中异丙醇浓度对A型分子筛膜渗透汽化性能的影响,由图可知,温度为323K和343K时,A型