Hg稳定同位素地球化学研究进展_王柱红

２０１２年第４０卷第４期Ｖｏｌ．４０．Ｎｏ．４，２０１２

地　球　与　环　境

ＥＡＲＴＨ　ＡＮＤＥＮＶＩＲＯＮＭＥＮＴ　

５９９

Ｈｇ稳定同位素地球化学研究进展

２２，王柱红１，陈玖斌１＊，冯新斌１，蔡虹明１，

（）中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室，贵阳５中国科学院研究生院，北京１１．５０００２；２．０００３９）摘　要：近年来汞（稳定同位素研究进展显著。Ｈ也Ｈｇｇ具有七种稳定同位素。以往研究不但报道了Ｈｇ同位素质量分馏，报道了Ｈ使Ｈｇ同位素非质量分馏，ｇ成为目前唯一在自然界中具有同位素非质量分馏的重金属元素。本文阐述了Ｈｇ同位总结了Ｈ介绍了地球各圈层样品中Ｈ素的研究背景，ｇ同位素分析方法和引起Ｈｇ同位素分馏的生物化学过程，ｇ同位素组成

２００

），更开辟了的国内外最新研究现状。而最新发现的大气降雨中异常的、呈季节性变化的偶数ＨＨΔ　ｇ同位素非质量分馏（ｇ

偶数Ｈ其分馏机理Ｈｇ同位素研究的新领域。不同于奇数Ｈｇ同位素非质量分馏，ｇ同位素非质量分馏还未经任何实验验证，也完全不清楚，亟待深入研究。Ｈ三维”同位素体系（质量分馏、奇数以及偶数Ｈ的研究和应用ｇ可能的“ｇ同位素非质量分馏）将有希望为进一步认识Ｈ生物累积、大尺度迁移以及全球性的生物地球化学循环提供更加丰富的信息，具有重要ｇ环境过程、的科学意义。

关键词：质量分馏；奇数同位素非质量分馏；偶数同位素非质量分馏；环境地球化学Ｈｇ稳定同位素；

＋

（）中图分类号：Ｐ５９７．２　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１６７２９２５０２０１２０４０５９９１２－－－

　　Ｈｇ是唯一能以气态单质在大气中长距离传输

的重金属元素，Ｈｇ污染给人类健康和环境都带来

１］

。大气中的Ｈ气态很大风险［ｇ主要有三种形态：０

，零价Ｈ二价活性气态Ｈ以及吸ＨＲＧＭ）ｇ（ｇ）ｇ（［２］

），附在颗粒物上的Ｈ其中以气态零价ＨＨｇ（ｇｐｇ

［］０

（为主，含量高达９Ｈ０％以上３。Ｈｇ）ｇ通过人为１，２，４］

，或自然释放进入大气之后［将发生一系列的物

８］

。汞的全球循环通量见图１，二［由于以往的Ｈｇ地

对许多生物化学球化学研究主要局限于浓度检测，

其所估过程中的Ｈｇ迁移转化的认识还不够清楚，算的通量也有很大的不确定性，因此需要建立新方法进行深入的研究。

汞同位素研究为进一步认知Ｈｇ全球生物化学

１９６

循环提供了新的手段。ＨＨｇ有７种稳定同位素，　ｇ

１９８１９９２００　　　（、、、０．１５％）Ｈ９．９７％）Ｈ１６．８７％）Ｈｇ（ｇ（ｇ

２０１２０２２０４　　　

（、、（、２３．１０％）Ｈ１３．１８％）Ｈ２９．８６％）Ｈｇ（ｇｇ［］９（。目前，自然样品及室内实验研究报道６．８７％）

也有研究报道了Ｈ了Ｈｇ同位素质量分馏，ｇ同位

化学、光化学反应并相互转化。全球地表大气理、

３０

／。ＨＨ６ｎｍｇ的平均浓度约为１．ｇｇ可在大气中

［］

滞留约０．５～１ａ并在全球大气中均匀混合１。全［］

／球海洋总Ｈ５ｐｍｏｌＬ５。据估算，ｇ浓度近似为１．

／，总陆地释放源为１来自有机质的附加释７００Ｍａｇ［６］

／。Ｌ放源为６００Ｍａｉｎｄｂｅｒｇｇ等估算全球植物释

［］

／放的汞在１４００～３２００Ｍａ之间，Ｓｅｌｉｎ等１以分析ｇ

主要是奇数汞同位素非质量分馏素的非质量分馏，

［］１９９２０１８，１０－１８　

（）。这些研究表明Ｈ二维”ＨＨｇ和　ｇｇ“同位素体系在示踪Ｈｇ污染源及其生物地球化学过］［］８，１６，１７，１９－２１

。Ｓ程方面具有重要意义［ｈｅｒｍａｎ等８

偏远湖泊沉积物岩芯现在和工业化前的Ｈｇ沉降比

例为基础，估算现在的汞沉积比工业化前的汞沉积

［］量大３～５倍。Ｐａｃｎａ等７报道了２０００年全球人ｙ

首次运用Ｈｇ稳定同位素比值来研究燃煤排放源附

［７］

近的Ｈ提出两种奇数Ｈｌｕｍ等１ｇ沉降。Ｂｇ同位素非质量分馏之间的相关关系可用于区分不同光化并指出该方法可用于示踪自然界中特学反应过程，

／。煤燃烧是主要的人为Ｈ２００Ｍａｇ排放总量是２ｇ其对总人为源的贡献高达三分之为Ｈｇ排放源，

；收稿日期：改回日期：２０１２０６２１２０１２０８２６－－－－

基金项目：中国科学院百人计划，加拿大安大略省博士后奖学金

，，：第一作者简介：王柱红（女，博士研究生，从事非传统稳定同位素（的环境地球化学研究。Ｅ－ｍ１９８３－）ＨＺｎ，Ｃｕ，Ｆｅ等）ａｉｌｃｉｎｄｗｚｈ＠１６３．ｇｙｃｏｍ．

，：陈玖斌，男，研究员，从事非传统稳定同位素（的环境地球化学研究。ＨＺｎ，Ｃｕ，Ｆｅ等）Ｅ－ｍａｉｌｃｈｅｎｉｕｂｉｎｉ．ｉ．ａｃ．ｃｎ．＊通讯作者：＠ｖｇｊｐｇｙｇ

６００

地　球　与　环　境　　２０１２年　

［１］

图１　全球Ｈｇ循环通量

１

Ｆｉ．１　Ｇｌｏｂａｌｂｉｏｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｃｃｌｅｏｆｍｅｒｃｕｒ　　　　ｇｇｙｙ

［］

［２］

殊的化学反应过程。Ｓ提出气溶胶Ｈｏｎｋｅ２ｇ和陆地Ｈ其各自蕴含ｇ非质量分馏具有潜在的重要性，

了进行数据间相互比较，采用ＮＩＳＴＳＲＭ３１３３Ｈ　　ｇ

１７］ｘｘｘ　

。δ作为参照标准［Ｈｇ具体计算公式为：

着特有的影响因素。虽然Ｈｇ同位素已经在地球化

学研究中显示出重要的应用前景和意义，但Ｈｇ同不同端元的同位素组成、位素研究仍处于起步阶段，

不同反应过程的同位素分馏还不清楚，仍需深入研究。如苔藓、泥炭和湖泊沉积物作为大气Ｈｇ沉降

可能直接反映沉降Ｈ的受体，ｇ的非质量分馏特征，

［２２］

提供的信息可用来量化陆地再释放Ｈｇ的通量。然而，目前对这部分Ｈｇ通量还缺乏了解。苔藓本

｛ｘｘｘ

（Ｈ‰）＝δ　ｇｘｘｘ　１９８　（／）ｓａｍｌｅ０００－１×１ｘｘｘ　１９８　

（Ｈ／Ｈ）ｇｇＮＳＴＳＲＭ３１３３

］｝

９８　

‘代表除１ｘｘｘ’Ｈｇ以外的Ｈｇ同位素。δ＞０表明样品相对标准富集重同位素；δ＜０表明样品相

对标准亏损重同位素；＝０表明样品与标准同位素δ比值相同。

指Ｈｇ既有奇数又有偶数同位素非质量分馏，的是实际测得的同位素值与基于理论质量分馏定律

１６］

：计算出的值的偏差，计算公式如下［

１９９１９９２０２

）ＨＨＨ２５２０Δ　δ　ｇ＝δ　ｇ－（ｇ×０．

２００２００２０２

）ＨＨＨ５０２４Δ　δ　ｇ＝δ　ｇ－（ｇ×０．２０１２０１２０２

）ＨＨＨ７５２０Δ　δ　ｇ＝δ　ｇ－（ｇ×０．

但许多大气实际检测结果却与苔应代表大气组成，

３，８，１８，２３，２４］

。另外，藓中检测结果相反［大气、海洋、

深层地幔及天体陨石的Ｈｇ同位素组成几乎还是未

知数。

质量分馏即质量依赖分馏，是指同位素的分馏这种分馏现象存与同位素之间的质量差异成正比，

在于大部分的平衡分馏和动力学分馏过程中。非质量分馏是指同位素的分馏与同位素之间的质量差异这种分馏现象一般发生于特殊的光不成正比关系，

如光致氧化作用、光致还原作用等。化学过程中，

ｘｘｘＨＨｇ同位素质量分馏通常用δ　ｇ来表示。为

１　Ｈｇ同位素分析方法

１．１　样品前处理

１．１．１　低浓度样品预富集

由于一些天然样品的Ｈ需要ｇ浓度往往较低，

大量的样品才能满足汞同位素比值测量要求（４０

第４期Ｈ　　王柱红等：ｇ稳定同位素地球化学研究进展６０１

２５］

），，研究较为困难［因此需要对这些样品进行预ｎｇ

［２６］

浓缩，然后分析Ｈａｌｉｎｏｖｓｋｇ同位素比值。Ｍｙ等

、、ＨＣｌＨＦ、ＨＢｒＨＢｒＯＨＮＯ３、３等。１．２　Ｈｇ同位素分析方法

［７］

于１Ａｓｔｏｎ２９１９年发现了Ｈ０ｇ同位素。自２

［８］

世纪初，研究人员先后采用比重法、Ｂｒｎｓｔｅｄ等２

采用强碱性Ｄｏｗｅｘ１８阴离子交换树脂来进行离－Ｘ子交换分离，并成功应用此方法分析了高汞含量的固体样品的同位素比值。但是，采用这种离子交换分离方法，需添加大量的酸对样品进行预处理，难以

［５］

采用一应用于低汞浓度的天然水样品。Ｃｈｅｎ等２

、、中子活化（ＮＡＡ）气体质谱仪、ＱＩＣＰ－ＭＳＩＣＰ－－ＴＯＦ－ＭＳ及ＳｉｎｌｅｃｏｌｌｅｃｔｏｒＩＣＰ－ＭＳ等技术测定汞－　ｇ

的同位素组成。然而，由于自然样品汞同位素组成变化小，上述分析精度无法满足测量要求。近几年随着新一代质谱仪ＭＣ来，ＩＣＰ－ＭＳ和连续流冷蒸－汽发生器（进样系统的开发应用，可以精确ＣＦＣＶＧ）

［１］的检测Ｈ最初将这两项ａｕｒｅｔｔａ等１ｇ同位素。Ｌ

技术相结合并获得了高精度同位素比值，Ｋｌａｕｅ２９］等［使用连续流发生器直接连接ＶＧＰ５４ＩＣＰ　－－

也获得了高精度的数据。尽管一些研究应用过ＭＳ，

种新的汞浓缩提纯方法以满足低汞浓度水溶液样品这是Ｈ中汞同位素比值测量，ｇ预浓缩方法的一大

突破。为了降低ｐＨ值从而尽量减少酸对Ｈｇ回收率的影响，该方法采用ＡＧ将１×４离子交换树脂，　

平衡树脂和去除杂质所用盐酸的浓度降至０．１／因此Ｌ。由于硝酸溶液的分配系数小于盐酸，ｍｏｌ

选择含半胱胺酸的硝酸作为Ｈｇ的洗脱液。该方法并通过通过分析不同浓度的合成样品和天然样品，评估汞回收率和溶解有机络合物对汞同位素值重现性的影响进行验证。研究显示，该方法回收率高，具完全适用于天然淡水有较好的重现性和测量精度，

有利于促进天然水环境中ＨＨｇ的浓缩提纯，ｇ的迁移转化过程研究及其毒性学研究。１．１．２　固体和有机样品前处理

除少量天然水样品和液态试剂外，绝大部分样沉积物、气溶胶、动植物等固体样品。然品为岩石、

而，只有少数固体样品可应用ＸＲＤ和ＳＥＭ进行矿物组成及形态分析，而绝大部分ＩＣＰ－ＭＳ、ＨＰＬＣ、

、ＭＣＩＣＰ－ＭＳＣＶＡＦＳ等仪器都为液体进样。因此，－固体样品必须消解成液态进行检测。

固体样品消解主要有干法消解和湿法消解两种。固体样品干法消解，主要是固体样品和固体化学粉末在高温下的热碱熔融，原理是粉末样品（主要为硅酸盐）与盐或碱高温熔融后产生可溶性硅酸盐（硅酸钠、硅酸钾等）和金属化合物，残留物经稀酸处理后金属可溶于溶液。固体样品湿法消解是将固体样品在液态溶液（酸、氧化剂、有机溶剂等）中消解。因为Ｈ在消解过程中要尽量ｇ具有易挥发的特性，避免Ｈ同时也要注意避免生成新的难溶沉ｇ丢失，淀物，如ＣａＦＣａＳＯＰｂＣｌＦｅｌ２、４、２、２Ｏ３、Ａ２Ｏ３、因此主要对样品进行湿法酸消解。使ＣｒＯＣｌ２２等，用该方法要尽量准确控制所添加的酸量，不能使酸明显过量，否则易形成难容或微溶物，干扰化学前处理和检测。有机固体样品也主要进行液态（强酸＋、强氧化剂）消解，所用酸为ＨＮＯ１００～１２０℃）３（、Ｈ２ＯＨＣｌＯ２００℃）Ｈ２ＳＯＯＨＣｌＯ２、４（４＋ＨＮ３、４＋

渡态信号来测量Ｈ但是检测精度并未达到ｇ同位素，

］１０，３０－３５

。连续流冷蒸汽发生器所具有的水平［Ｊａｃｋｓｏｎ］１３

等［将连续流冷蒸汽发生器与ＮｅｔｕｎｅＭＣＩＣＰ　－－ｐ

ＭＳ结合但是没有对仪器质量歧视进行合理校正。随后，研究人员通过在ＮｕＰｌａｓｍａＩＣＰ－　ＭＣ－－

［７，［７－４］３６］０

和Ｔ上ＭＳ１ｈｅｒｍｏＮｅｔｕｎｅＭＣＩＣＰ－ＭＳ３　　－ｐ

采用连续流法，并结合最优化质量歧视效应校正达［５］到现有的高精度检测水平。Ｃ对比了校正ｈｅｎ等２

、质量歧视效应的样品标准间差法（ＳＳＢ）Ｔｌ标准化样品标准间差法（以及改进的经验外标法ＮＳＳＢ）（，最终采用了ＭＥＭＥＥＮ）ＥＮ来校正质量歧视效

２０２　

应，用该方法可获得最高δ可达Ｈｇ精确度（

［４１］

。Ｍ０．１０‰）ａｌｉｎｏｖｓｋｙ等提出尽管Ｈｇ蒸汽生成

法具有高精确度、高分离度等优势，但是对于某些络

合剂样品，蒸汽生成法表现出一些缺陷。例如无机

－－－

、、、阴离子（等）有机复合物和溶液ＣｌＩＣＮ－、Ｂｒ

中的氧化物，会干扰Ｈ使一部分Ｈｇ还原，ｇ以

２＋２６］

。从而导致进样不完全［Ｈｇ形态残留在溶液中，

２＋０

据报道，在Ｈｇ转化为Ｈｇ的还原过程中会发生

如果不能将ＨＨｇ同位素分馏。因此，ｇ从溶液中完

全释放提取，就有可能造成测得的Ｈｇ同位素偏差。

（不能预防样品准备Ｔｌ外标法有以下缺点：１）过程中可能存在由于回收率未达到１００％而产生的（）Ｈ的同位素分馏；２ｇ通过冷蒸汽发生器进入质谱仪，而Ｔｌ因不易于生成蒸汽只能使用喷雾器将其喷入，致使Ｔｌ和Ｈｇ质量歧视效应可能受到不同机制

［２］

的影响。因此，提出了双稀释Ｍｅａｄ和Ｊｏｈｎｓｏｎ４０４１９６　　

／剂法，该方法是将含有已知２ＨＨｇｇ比值的标准

经预处理后检测Ｈ溶液与样品混合，ｇ同位素。由

６０２

地　球　与　环　境　　２０１２年　

于对样品产生影响的同位素分馏效应或者仪器质量

０４１９６　　

／歧视效应也同样会影响稀释剂的２ＨＨｇｇ比值，０４１９６　　

／因此，通过对比已测得的２ＨＨｇｇ比值和已知的０４１９６　　

／未发生分馏的稀释剂溶液的２可校ＨＨｇｇ比值，

０

从液相蒸发出的气相Ｈｇ会导致负的质量分馏而

［４５］

并未产生非质量分馏。Ｙａｎｇ等的研究同样显示

）还原Ｈ导致ＳｎＣｌＮａＢＨ４）ＩＩｇ（２和四乙基硼酸钠（

负的质量分馏而没有导致非质量分馏。此外，他们），使用Ｎ发现相同结果。ａＢＨＩＩｇ（４还原乙基Ｈ

［９］

研究了非生物黑暗条件下，Ｚｈｅｎｉｎｔｅｌｍａｎｎ４ｇ和Ｈ（）的过程，发现存在负的质ＤＯＣ和ＳｎＣｌＩＩｇ２还原Ｈ

２０２　

量分馏。图２为实验研究中的δＨｇ质量分馏图。实验研究２．２　非质量分馏（ＭＩＦ）

非质量分馏仅发生于特殊的生物化学过程中，完全不受样品前处理和检测过程（仪器质量歧视效应遵循质量分馏规律）的影响，因此能够提供更加可靠的同位素示踪信息，这对Ｈｇ生物地球化学循环研究具有深远的意义。目前，几乎没有任何微生物实验发现可检测到的ＭＩＦ现象。最近还原细菌的发酵性甲基化实验虽然发现反应产物ＭｅＨｇ比初

２０２　

（），的δ但是没有始反应物ＨＩＩＨＦ）－ＭＤｇｇ更低（证据表明生物的甲基化过程会产生Ｈｇ非质量分

５０］

。馏［

［６］

通过光照实验和黑暗实Ｂｌｕｍ和Ｂｅｒｕｉｓｔ１ｇｑ

正样品Ｈｇ同位素比值。使用该方法不但可以提高

２０２

，如≤０．还可以避免因样品Ｈ０６‰）δ　ｇ测量精度（与标样（或基质）浓度不同（或变化）而产生的干扰。）其劣势在于（实验操作可能人为造成稀释剂产生１较重元素同位相对样品偏大或偏小的分馏。（２）

０４１９６　

素２ＨＨｇ可能与较轻　ｇ在实际分馏过程存在一

定程度上的偏差，从而产生双稀释剂法测得结果的）误差。（高纯度的稀释剂难以获取，因此难免对精３度产生一定的影响。

２　Ｈｇ同位素分馏过程的实验模拟研究

实验研究２．１　质量分馏（ＭＤＦ）

一些实验对部分重要微生物的Ｈｇ转化过程的

［３，１５，４３，４４］４４］

。Ｋ分馏系数进行了量化分析［ｒｉｔｅｅ等４分别测定了生物在ｍｅｒｅｒＢ酶的作用下Ｈ－Ａ和ｍ－ｇ

（）还原和Ｍ在ＩＩｅＨｇ去甲基过程的Ｈｇ分馏系数，

０２０２这两种情况中，产物ＨＨｇ的δ　ｇ都低于初始Ｈｇ

２０２

（）或Ｍ，而分馏系数变化受生物种ＩＩｅＨＨｇ的δ　ｇ

验研究了水环境中奇数Ｈｇ同位素质量分馏和非质

量分馏机理，确定了光还原反应可导致奇数Ｈｇ同

１９９２０１　　

、）非质量分馏，其非质量分馏程度位素（ＨＨｇｇ

类、温度、生长速率以及其它实验条件影响。Ｂｅｒ－ｇ

［７］

的Ｈｕｉｓｔ等１ｇ同位素分馏实验采用了天然光线ｑ

，并添加了高浓度的ＤＯＣ（ＳｕｗａｎｎｅｅＲｉｖｅｒ腐植酸）　

与系统内ＤＯＣ含量有正相关关系。与微生物还原

［７］０

反应不同的是，发现ＨＢｅｒｕｉｓｔ等１ｇｑｇ亏损奇数

。随着还原产物的增加，）ＨＩＦ）ＨＩＩ－Ｍｇ同位素（ｇ（

／实验中的ＨＤＯＣ比值要远远高于自然水体的比ｇ

０２０２

值。实验结果显示产物ＨＨｇ的δ　ｇ低于反应物，

［４５］这点与微生物还原条件的情况相似。Ｙａｎｇ等使

和ＭｅＨＨｇ还原过程的同位素变化趋势也不一致，ｇ

２０１２０２

（）还原反应的ＭＤ／／）比值约ＩＩＦＭＩＦ（ＨＨΔ　δ　ｇｇ

，。此外，为１．５ＭｅＨ．０Ｈｇ还原反应该比值约为３ｇ１９９２０１　

（）还原反应的Δ／ＩＩＨＨ．００而ＭｅΔ　－ｇｇ比值是１

［６］

Ｈ３６。Ｚｈｅｎｉｎｔｅｌｍａｎｎ４ｇ还原反应的为１．ｇ和Ｈ

（）光致还原反应，观用甲酸和ＵＶ光源研究了ＨＩＩｇ

［６，４７］

察到负的质量分馏。Ｚ通ｈｅｎｉｎｔｅｌｍａｎｎ４ｇ和Ｈ）的光还原作用的细过一系列的实验探讨了ＨＩＩｇ（

／节，分析了ＨＤＯＣ比值的重要性和不同配体在ｇＨｈｅｎｉｎｔｅｌ－ｇ同位素分馏方面的作用。Ｚｇ和Ｈ

［６］［７］

的实验和Ｂ的实验的差别在ｍａｎｎ４ｅｒｕｉｓｔ等１ｇｑ

于使用的光源和Ｄ他们使用了过滤氙ＯＣ不同，

也发现了奇数同位素非质量分馏，同时还显示从高

１９９２０１

／／／ＨＤＯＣ到自然水体ＨＤＯＣ，ＨＨΔ　Δ　ｇｇｇｇ也从１．３１降至１．１９。研究者认为这种变化主要是因

／为在低ＨＤＯＣ比值下Ｈｇｇ主要与还原硫基团结

／合而在高ＨＤＯＣ比值下与含氧基团结合。ｇ

９

研究了非生物黑暗条件下，Ｚｈｅｎｉｎｔｅｌｍａｎｎ４ｇ和Ｈ

）的过程，发现存在轻微ＤＯＣ和ＳｎＣｌＩＩｇ（２还原Ｈ１９９２０１

（／的负的非质量分馏，４‰）ＨＨ＜－０．Δ　Δ　ｇｇ比值为１．他们认为这与核体积效应有关。５～１．６，［７］

拓展了早期的研究工作，分Ｚｈｅｎｉｎｔｅｌｍａｎｎ４ｇ和Ｈ

）析了一些单独的低分子有机酸对Ｈ的光化学ＩＩｇ（

［］

（）灯而非天然阳光，并采用了天然湖水作为ＤＸｅＯＣ

／，源（其实验结果ＨＤＯＣ比值与天然水体更接近）ｇ表明存在负的质量分馏。

天然热液系统中的Ｈｍｉｔｈｇ同位素研究。Ｓ

［８］３６］

等［与Ｓ提出热液溶液所释放的液态ｈｅｒｍａｎ等４

０２０２

。ＨＨＦ）－ＭＤｇ可能含有低于溶液Ｈｇ的δ　ｇ值（

［３８］

结果表明Ｚｈｅｎｇ等对此进行了实验验证和量化，

还原反应的同位素分馏（这些有机酸部分含半胱氨

第４期Ｈ　　王柱红等：ｇ稳定同位素地球化学研究进展６０３

）和Ｍ溶液中的ＨＩＩｅＨｇ（ｇ光化学

还原／降解反应显示反应物中被还原的Ｈｇ产物中亏损奇数Ｈｇ同位

［１７］

而雪中的Ｈ素（ＩＦ）－Ｍ－卤素化ｇ合物光化学还原反应显示还原Ｈｇ

产物富集奇数Ｈ＋ｇ同位素（

［２３］

。ＭＩＦ）

４　地球各圈层样品Ｈｇ同位素组成

４．１　大气圈

ＲＧＭ湿沉降和Ｈｇｐ干沉降是Ｈｇ从大气向地面迁移的单向过程。迄今为止，大气Ｈｇ同位素研究以这是由于大气中大气降水为主，

２０２　

图２　实验研究中的δＨｇ质量分馏

［１９］

２０２　

Ｆｉ．２　δＨｉｓｏｔｏｅｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｂｓｅｒｖｅｄｉｎｅｘｅｒｉｍｅｎｔａｌｒｅｓｅａｒｃｈ　　　　　　ｇｇｐｐ　

其研究技术尚不成Ｈｇｐ含量极低，

熟。而大部分的大气Ｈｇ会随着大气降水到达地面，因而大气降水样品是目前研究大气Ｈｇ同位素的主

。实验发现，酸，部分不含）含有半胱氨酸的低分子而不含半有机酸和天然ＤＯＣ产生的分馏很相似，胱氨酸的有机酸（比如，含丝氨酸）的还原产物富集，奇数同位素（结果表明相反的核磁同位素＋ＭＩＦ）效应在发挥作用。正的非质量分馏现象与跟北极雪）卤素相关的Ｈ光化学还原中所观察到的现象ＩＩｇ（

２３］

。相似［

要手段。第二部分已经介绍了天然水样品的预处理二维”同位素和Ｈｇ同位素测量技术。尽管Ｈｇ的“

质量分馏和奇数Ｈ已展体系（ｇ同位素非质量分馏）示出在全球Ｈｇ生物地球化学循环演化研究中的广阔的应用前景，但是有关大气及大气降水中Ｈｇ同

１９，２２］

。这主要是因为位素的研究报道还非常有限［

３　ＨＩＦ分馏机制ｇ同位素Ｍ

　　由于Ｈｇ同位素分馏存在质量分馏和非质量分

馏，其地球化学过程备受关注。目前认为Ｈｇ同位一种是核体积素的非质量分馏主要存在两种机制，

，。核效应（另一种是核磁同位素效应（ＮＶＥ）ＭＩＥ）体积效应是一种因为核体积与核电荷半径及质量不成正比而引发的同位素分馏，这种分馏效应在量子

５１］

，并且在实验室实验中力学计算中已经被预测到［

４９，５２］

。已观察到由Ｎ也观察到了这种现象［ＶＥ引发１９９２０１

的非质量分馏数量级通常非常小（ＨＨΔ　ｇ和Δ　ｇ［９，１９９２０１５２］

，／。．２‰）５～２４＜０Δ　ＨΔ　Ｈｇｇ比值为１．

ＭＩＥ主要发生于光化学自由基对反应的热力学分５３］

。奇数同位素的磁旋转加剧了三重态到单重馏［

／，大气和降水中汞含量很低（几个ｎ采集足够用Ｌ）ｇ于汞同位素分析的样品是一项艰巨的挑战。最新研

３，１８］

究［报道了偶数Ｈｇ同位素也存在非质量分馏，使Ｈ奇数同位素非ｇ有可能成为同位素质量分馏、

三维”同位质量分馏以及偶数同位素非质量分馏的“

素体系。这一发现意义重大，将为Ｈｇ研究提供更加丰富的信息，从而有助于进一步探索其迁移转化规律。

目前关于直接大气降水样品中Ｈｇ同位素研究

［８］

的文献仅有四篇，即Ｃ关于加拿大安大略ｈｅｎ等１

［］

）省彼得伯勒市（北纬４大气降水研究、４．１７°Ｇｒａｚｅ３

）关于五大湖（北纬４的大气降水研究以及０°～５２°

［３］

以及美国弗罗里达州（北纬Ｓｈｅｒｍａｎ等对北极雪２８］

）。Ｃ的大气降水研究［２４°３０＇至３１°ｈｅｎ等

［１８］

对平

态以及单重态到三重态之间的系统交叉。结果，反应产物可能使奇数Ｈ这取决ｇ同位素富集或亏损，

于单重态或三重态自由基对是否是光化学产生的。在天然光照实验室实验中，添加了天然ＤＯＣ的水

流层入侵对流层的可能性进行了研究，提到北极圈是彼得伯勒地区大气降水Ｈｇ三大贡献端元之一。

在冬季，北美低层对流层循环主要受北极圈的高压和北美大陆的低压的控制。高压迫使北极气团（距

６０４

地　球　与　环　境　　２０１２年　

地面６ｋ为对流层顶部）随气流向南运移，在途经ｍ，加拿大北部后到达采样点。ＨＹＳＰＬＩＴ模型也清晰地显示了北极气团对最低层５００ｍ气团的影响。而在夏季，由于向南高压气流的消失，来自北极Ｈｇ的贡献可能会减弱。关于北极、北美大湖和佛罗里

［３，８，２３］达地区大气降水中的Ｈ的最新ｇ同位素组成

２０２　

大气降水的确表现为负的Δ研究结果表明，Ｈｇ

２００

ＨΔ　ｇ异常可能首先产生于平流层底部颗粒物表

然后伴随平流面上发生的单质汞的光致氧化过程，

层向对流层的入侵向下迁移，并最终被捕获而导致大气降水中偶数Ｈｈｅｎｇ同位素非质量分馏。Ｃ

１８］等［认为雪晶等气溶胶或者颗粒物的存在可能会

０促进Ｈｇ的光氧化反应进而导致偶数Ｈｇ同位素的非质量分馏。以往的研究也表明在缺乏Ｏ３和０

光氧化反应需要阳光和冰冻气溶Ｈｇ的北极地区，

５４］

。然而，胶或者雪晶表面的存在［迄今为止，偶数

值，与实验结果和表征大气同位素

组成的苔藓中的检测结果相符；然而，在降雨中检测到的正的奇数同

２０１

位素的非质量分馏（Ｈ２０‰到１．１０‰之Δ　ｇ在－０．

间）却与实验推测结果完全相反。此外，北极降雪样

［２３］品又显示负的奇数Ｈｇ同位素非质量分馏。尽管降雨和降雪中表现出完全相反的奇数Ｈｇ同位素

其形成Ｈｇ同位素非质量分馏尚未得到实验验证，

机理还完全不清楚，亟待深入研究。偶数Ｈｇ同位素非质量分馏源自平流层入侵的推论更有待进一步系统研究加以验证。４．２　水圈

人们对汞的关注主要起因于甲基汞污染。食用被污染的鱼类是人类甲基汞暴露的主要途径。因此，了解水生系统汞循环对环境危险评估非常重要。这两个系Ｈｇ在淡水和海洋系统的循环有所不同，统都备受人们的关注。水生系统中Ｈｇ同位素研究能为其Ｈｇ污染迁移转化研究提供新的示踪技术。目前大部分关于水环境中Ｈｇ同位素研究都集中在淡水生态系统，海洋中的Ｈｇ同位素研究尚处于空白状态。

图３为湖泊及其流域Ｈｇ循环转化图。全球的各海洋的总Ｈ平均海洋总汞浓度近似ｇ浓度各异，

［］

／为１．５ｐｍｏｌＬ５。在Ｈｇ全球生物地球化学循环

中，海洋起着至关重要的作用。它一方面是重要的

非质量分馏的具体原因还不完全清楚，但这些初步检测结果已表明系统地研究大气降水Ｈｇ同位素

（尤其是非质量分馏）具有重要科学意义。尤为重要这些研究中还首次报道了北美降雨中正的偶的是，

数Ｈ大湖地区和佛罗里达ｇ同位素的非质量分馏：

［，］２００　

值分别为０．降雨中平均ΔＨ１５‰和０．１１‰３８，ｇ但论文作者未对观测到的偶数汞同位素的非质量分

［８］

不仅发现了更为明显的馏做任何解释。Ｃｈｅｎ等１２００

偶数ＨＨ△　ｇ同位素的非质量分馏现象（ｇ变化范围为０．而且发现其降水样品中２１‰到１．２４‰），２００２００

ＨＨ△　△　ｇ呈现明显的季节性变化，ｇ与温度之

００　

间存在负相关关系。此外，还发现△２Ｈｇ和１９９

表现出完全不同的季节性变化，这意味着造Ｈ△　ｇ

成偶数Ｈｇ同位素非质量分馏的生物地球化学反应

［８］

异于奇数Ｈ认为大气降水中ｈｅｎ等１ｇ同位素。Ｃ

同时还是海水与大气、海水与海底沉积物及Ｈｇ汇，

洋壳之间Ｈｇ交换的重要载体。水生系统的天然样品显示了Ｈｇ同位素的质量分馏和非质量分馏特１７］２０２　

。河水、湖泊等天然水体中δ征［Ｈｇ变化范围

［５］

。应用Ｈ为－１．６８‰～０．７１‰２ｇ同位素可以有大气、水生食物链中Ｈ效示踪河湖沉积物、ｇ的来］２０，４０，５５－５７

，源［同样，研究海水中Ｈ可ｇ同位素体系，

根据不同的Ｈｇ同位素组成来辨别不同的Ｈｇ源，

并对相应大气、陆源或自然过程、人类活动的贡献进行定性、定量研究，补充完善海洋即全球Ｈｇ循环模

测定海水Ｈ型。另外，ｇ同位素组成还可以明确海洋食物链中Ｈｇ同位素组成是否直接来源于海水，

并有助于了解海洋中Ｈｇ的甲基化和甲基汞的生物

［１］

图３　湖泊及其流域Ｈｇ循环转化图

Ｆｉ．３　Ｍｅｒｃｕｒｃｃｌｉｎｉｎａｌａｋｅａｎｄｉｔｓｗａｔｅｒｓｈｅｄ１　　　　　ｇｙｙｇ　　

［］

积累作用机理。有关模型研究认为，海洋中Ｈｇ的

光化学还原作用是导致全球Ｈｇ非质量分馏的主要

２２］

。然而，目前海洋Ｈ过程［ｇ循环模型主要建立在

第４期Ｈ　　王柱红等：ｇ稳定同位素地球化学研究进展６０５

有限的Ｈ存ｇ浓度分析和局部区域研究的基础上，在许多不确定性，需要通过研究Ｈｇ同位素来进一

步补充完善。若能对海水Ｈｇ同位素进行详细的研将有望深入了解海洋Ｈ究，ｇ生物地球化学循环中

如水－气交换、水－沉积物交换、不同相的重要过程，

态ＨＨｇ相互转化、ｇ在海水内循环以及甲基汞生物

积累等过程的机理，以及海水ＨＨｇ汇、ｇ的沉降以及不同相态间的转化通量。４．３　生物圈

［８］２０２　

测得的稻米叶片的δ平均Ｙｉｎ等５Ｈｇ偏负，

约为－３．３６‰。不同地区的地衣苔藓等样品显示［４］２０２

，为－并显示负的奇数同位Ｈ２．１８‰～１．５‰２δ　ｇ

］１２２０１（，素非质量分馏［Ｈ．９８‰～－０．１２‰）Δ　ｇ为－０

２０１

中－０．８８‰、Ｈ３５‰～－０．０８‰；Δ　ｇ范围为－０．

国的相应值为－２．６２‰～－０．２７‰、－０．３６‰～

俄罗斯－哈萨克斯坦地区的为－１．０．３３‰；８１‰～－０．１１‰、－０．５６‰～－０．０１‰。４．４　岩石圈及地表固体样品Ｈｇ同位素组成

岩石圈主要包括地壳和地幔顶部。幔源和壳源是天然Ｈｇ的两个主要来源。根据仅有的典型壳源

２０２

地壳Ｈ岩石的报道数据，Ｈｇ同位素组成δ　ｇ平均与多个实验室验证过的来自西班值约为－０．６０‰，牙Ａｌｍａｄｅｎ汞矿标准样品的Ｈｇ同位素组成相

１６，２４，２５，３４，４３，５５，６４］

。目前岩石圈的Ｈ似［ｇ同位素研若想得到更加确切的了解还需要进究还非常有限，

行大量的研究工作。确定幔源Ｈ主要ｇ相当困难，

是由于地表Ｈｇ的干扰和不同形态的Ｈｇ相互转化引起分馏。幔源Ｈｇ可通过火山热液系统进入地表环境，通过检测火山热液样品可推测幔源Ｈｇ同位素组成。然而，由于地表系统Ｈｇ挥发以及单质Ｈｇ

２０２　

氧化等作用的干扰，使得检测到的热液样品中δＨｇ

［］３，３６，４８，６４

。由于变化范围较大（－４．００‰～１．００‰）

其可能代表大气圈Ｈ鱼类ｇ同位素组成。水生生物、

２０１

显示明显偏正的奇数同位素非质量分馏（ＨΔ　ｇ可［］６，１７，２６，５６，５９，６０

，高达５而不同地区的燃煤样品．００‰）２０２　

，却显示偏负的δ并具有Ｈ－２．９８‰～０．１１‰）ｇ（

２０１

负的奇数同位素非质量分馏（Ｈ５６‰～Δ　ｇ为－０．［６１］２０２　

。研究显示，人类头发中δ０．３３‰）Ｈｇ的变化

２０１

范围为－０．９２‰～１．４２‰，Δ　Ｈｇ变化范围为［７，５６］２０２　

。海鸟鸟蛋δ－０．１４‰～０．６６‰１Ｈｇ为

［２］２０１

。－０．８４‰～１．４５‰，Ｈ４‰～１．１２‰６Δ　ｇ为０．［７］

对湖泊鱼类样品进行了Ｂｅｒｕｉｓｔ和Ｂｌｕｍ１ｇｑ

研究，观察到奇数汞同位素的非质量分馏与鱼个体

因此幔源Ｈｇ比壳源Ｈｇ更加富集较重的同位素，

［２０２４８］

平均幔源Ｈｇ的δ　Ｈｇ组成可能接近于０‰。除了在小部分受光照影响的样品中检测到少量非质壳、幔源样品并未出现明显的非质量分量分馏之外，

［，，，，，，，，］２０１１２１３３１３６４８５５６０６１６４－６６

。馏（Ｈ０‰）Δ　≈ｇ

在地球表层，沉积物、土壤、矿物等具有与幔源２０２　

，相异的δ并且变化范围较大（Ｈ－４．００‰～ｇ［１８］２０２　

。研究显示北极圈湖泊沉积物的δ２．００‰）Ｈｇ

［３，５５］

。美国有机值变化范围为－３．０６‰～０．２３‰１

大小及其体内Ｈ不同湖泊的鱼均表ｇ浓度成正比，

现为正的非质量分馏，变化范围达到４‰，而且相同不同地区地区的大部分鱼类非质量分馏程度相近，的鱼类其非质量分馏程度各异。为了明确鱼体内产

［９］

分析了同一个湖生非质量分馏的可能性，Ｄａｓ等５

泊中食物链的不同营养级生物的Ｈｇ同位素组成。

在食物链中，各营养级生物（一级、二级、三级消费

１９９２０１　者）与ΔＨＨｇ和Δ　ｇ值之间存在显著的相关关

土壤相应值变化范围为－１．８７‰～－０．９６‰、

２０２　

矿物的δ－０．４‰～－０．０３‰，Ｈｇ变化范围为

２０２　

火山热液系统的δ－３．８８‰～２．１‰，Ｈｇ变化范围

［１，］３３，３６，４８，６４

。不同地区的淤为－３．４２‰～０．５８‰３２０２　

泥、沉积物、土壤等样品显示δＨ．０６‰～ｇ为－３２０１１．５９‰并显示负的奇数同位素非质量分馏，ＨΔ　ｇ介

［，３，］６０，６１，６５，６７－６９

。Ｓ于－０．５６‰和０．４２‰之间６１ｈｅｒ－［］

燃ｍａｎ等８研究了煤的两段温度（５５０℃和１０００℃）

烧实验，发现了负的奇数Ｈｇ同位素的非质量分馏１９９（。现有ＨＨ２４‰）Δ　ｇ平均值＝－０．ｇ同位素质

２０２２０１

）、量分馏（非质量分馏（研究数据总ＨＨδ　Δ　ｇｇ）

系，表明代谢过程中可能发生非质量分馏。因此，与其他用于研究食物链动力学和结构的同位素系统相，似（即，Ｃ和Ｎ）Ｈｇ同位素的质量分馏和非质量分馏具有量化分析Ｈｇ迁移和了解环境中的生物积累

６，１３，５６，５９，６０，６３］

。燃煤中的Ｈ的应用前景［ｇ同位素植物Ｈ组成可能代表不同环境生物、ｇ同位素组成，

［１］

并有可能受到后期成岩等过程影响。Ｂ研ｉｓｗａｓ６

２０２　究显示美国煤矿δＨ９８‰～ｇ值变化范围是－２．

结见图４、图５。

６０６

地　球　与　环　境　　２０１２年　

５　展望

　　Ｈｇ同位素研究作为一个新兴的研

究领域备受关注。自２００７年起，Ｈｇ同位素生物地球化学领域开始兴旺发展。目前，一些Ｈｇ研究人员已经意识到该方法在环境Ｈｇ研究方面具有广泛的应用已经开始应用Ｈ潜力，ｇ同位素来分析各种不同的问题。

Ｈｇ作为唯一存在同位素非质量分馏的重金属元素，正如其他新兴的非传

２０２　

）图４　不同自然样品δＨｎ＝８３３ｇ值分布（

具有广阔的研统稳定同位素系统一样，

究和应用前景。然而，众多领域的Ｈｇ同

位素研究才刚刚起步，假如对这些领域有可能取得重大的Ｈｇ同位素进行研究，突破，如（海洋，大气，湖泊，地壳，地幔１）（等相关地球系统Ｈ２）ｇ同位素的研究；生物化学过程Ｈ如大气ｇ同位素研究，

０２＋

、实验模拟）ＨＨｇ到Ｈｇ的氧化过程（ｇ（的甲基化及生物富集过程研究；分馏３）

（据文献［３，６，８，１２，１３，１７，１９，２４，２５，３１，３３，３６，３９，

］）４８，５２，５５，５６，５９－６１，６４，６５，６７－７０

２０２　

）Ｆｉ．４　ＯｂｓｅｒｖｅｄδＨｎ＝８３３ｉｎｎａｔｕｒａｌ　ｇｇ（

Ｆｒｏｍｒｅｆ．［３，６，８，１２，１３，１７，１９，２４，２５，３１，３３，ｓｓｔｅｍｓ（　ｙ

］

）３６，３９，４８，５２，５５，５６，５９－６１，６４，６５，６７－７０

亟需计算地球化学的发理论研究方面，

（展与贡献；需要对偶数Ｈ４）ｇ同位素非

以证实其是否质量分馏进行深入研究，存在，进而了解其产生机理。

１９９　）（图５　不同自然样品Δ据文献Ｈｎ＝３９９ｇ分布（

［］）３，８，１７，１８，２３，２６，３３，３９，５６，５９－６１，６５，６７－６９

１９９　

（）Ｆｉ．５　ＯｂｓｅｒｖｅｄΔＨｎ＝３９９ｇｇ

ｉｎｎａｔｕｒａｌｓｓｔｅｍｓ（Ｆｒｏｍｒｅｆ．［３，８，１７，１８，２３，２６，３３，　　　ｙ

］）３９，５６，５９－６１，６５，６７－６９

参　考　文　献

［］：Ａ］，１ｅｌｉｎＮＥ．Ｇｌｏｂａｌｂｉｏｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｃｃｌｉｎｏｆｍｅｒｃｕｒｒｅｖｉｅｗ［Ｊ．ＡｎｎｕａｌＲｅｖｉｅｗｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｎｄＲｅｓｏｕｒｃｅｓ　Ｓ　　　　　　　　　　　ｇｙｇｙ　

２００９，３４：４３－６３．

［］———ａ］，（）：２ｃｈｒｏｅｄｅｒＷ　Ｈ，ＭｕｎｔｈｅＪ．Ａｔｍｏｓｈｅｒｉｃｍｅｒｃｕｒｎｏｖｅｒｖｉｅｗ［Ｊ．ＡｔｍｏｓｈｅｒｉｃＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ１９９８，３２５８０９－　Ｓ　　　　　ｐｙｐ

８２２．

［］，ｒｅａｔｒｅｃｉｉｔａｔｉｏｎ３ｒａｔｚＬＥ，ＫｅｅｌｅｒＧＪＢｌｕｍＪＤ，ｅｔａｌ．Ｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎａｎｄｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｎｌａｋｅｓａｎｄ　Ｇ　　　　　　　　　　　　　　　　ｇｐｐｐｐｙ　

［］，（）：ａｍｂｉｅｎｔａｉｒＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２０１０，４４２０７７６１－７７７０．　　　ｇｙ

［］：４ａｓｏｎＲＰ，ＦｉｔｚｅｒａｌｄＷ　Ｆ，ＭｏｒｅｌＦ　Ｍ　Ｍ．ＴｈｅｂｉｏｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｃｃｌｉｎｏｆｅｌｅｍｅｎｔａｌｍｅｒｃｕｒＡｎｔｈｒｏｏｅｎｉｃｉｎｆｌｕｅｎｃｅｓ　Ｍ　　　　　　　　　ｇｇｙｇｙｐｇ　

［］，（）：Ｊ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ１９９４，５８１５３１９１－３１９８．　　　

第４期Ｈ　　王柱红等：ｇ稳定同位素地球化学研究进展６０７

［］５ａｍｂｏｒＣ　Ｈ，ＦｉｔｚｅｒａｌｄＷ　Ｆ，ＤａｍｍａｎＡ　Ｗ　Ｈ，ｅｔａｌ．Ｍｏｄｅｒｎａｎｄｈｉｓｔｏｒｉｃａｔｍｏｓｈｅｒｉｃｍｅｒｃｕｒｆｌｕｘｅｓｉｎｂｏｔｈｈｅｍｉ　Ｌ　　　　　　　　　　－ｇｇｐｙ　　

：［］，（）：ｓｈｅｒｅｓＧｌｏｂａｌａｎｄｒｅｉｏｎａｌｍｅｒｃｕｒｃｃｌｉｎｉｍｌｉｃａｔｉｏｎｓＪ．ＧｌｏｂａｌＢｉｏｅｏｃｈｅｍｉｃａｌＣｃｌｅｓ２００２，１６４１１０４．　　　　　ｐｇｙｙｇｐｇｙ　　［］，Ｍ／———６ｉｎｄｂｅｒＳＥ，ＨａｎｓｏｎＰＪｅｅｒｓＴＰ，ｅｔａｌ．Ａｉｒｓｕｒｆａｃｅｅｘｃｈａｎｅｏｆｍｅｒｃｕｒｖａｏｒｏｖｅｒｆｏｒｅｓｔｓｔｈｅｎｅｅｄｆｏｒａｒｅ　Ｌ　　　　　　　　　　　　　　　－ｇｙｇｙｐ　　

［］，（）：ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔｏｆｃｏｎｔｉｎｅｎｔａｌｂｉｏｅｎｉｃｅｍｉｓｓｉｏｎｓＪ．ＡｔｍｏｓｈｅｒｉｃＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ１９９８，３２５８９５－９０８．　　　　　ｇｐ

［］，［］７ａｃｎａＥＧ．ＰａｃｎａＪＭ，ＳｔｅｅｎｈｕｉｓｅｎＦ，ｅｔａｌ．Ｇｌｏｂａｌａｎｔｈｒｏｏｅｎｉｃｍｅｒｃｕｒｅｍｉｓｓｉｏｎｉｎｖｅｎｔｏｒｆｏｒ２０００Ｊ．Ａｔｍｏｓ　Ｐ　　　　　　　　　　－ｙｙｐｇｙｙ　　

，（）：ｈｅｒｉｃＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ２００６，４０２２４０４８－４０６３．　ｐ

［］，ｏｗｅｒｌａｎｔ８ｈｅｒｍａｎＬＳ，ＢｌｕｍＪＤ，ＫｅｅｌｅｒＧＪｅｔａｌ．Ｉｎｖｅｓｔｉａｔｉｏｎｏｆｌｏｃａｌｍｅｒｃｕｒｄｅｏｓｉｔｉｏｎｆｒｏｍａｃｏａｌｆｉｒｅｄｕｓｉｎ　Ｓ　　　　　　　　　　　　　－　　　ｐｐｇｙｐｇ　

［］，ｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２０１１，４６：３８２－３９０．　　ｙｐｇｙ　

［］：Ｒ］９ｅＬａｅｔｅｒＪＲ，ＢｈｌｋｅＪＫ，ＤｅＢｉèｖｒｅＰ，ｅｔａｌ．Ａｔｏｍｉｃｗｅｉｈｔｓｏｆｔｈｅｅｌｅｍｅｎｔｓｅｖｉｅｗ２０００［Ｊ．ＰｕｒｅＡｌ．Ｃｈｅｍ，　Ｄ　　　　　　　　　　　　　　ｇｐｐ

（）：２００３，７５６６８３－８００．

［］ｒｅｃｉｓｉｏｎ１０ｖａｎｓＲＤ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＤｉｌｌｏｎＰＪ．Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆｈｉｈｉｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｓｆｏｒｍｅｒｃｕｒｆｒｏｍｃｏａｌｓｕｓｉｎｔｒａｎ　Ｅ　　　　　　　　　　　　　　－ｐｇｐｙｇ　　

［］，（）：ｓｉｅｎｔｓｉｎａｌｓＪ．Ｊ．Ａｎａｌ．Ａｔ．Ｓｅｃｔｒｏｍ．２００１，１６９１０６４－１０６９．　ｇｐ

［］１１ａｕｒｅｔｔａＤＳ，ＫｌａｕｅＢ，ＢｌｕｍＪＤ，ｅｔａｌ．Ｍｅｒｃｕｒａｂｕｎｄａｎｃｅｓａｎｄｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｓｉｎｔｈｅｍｕｒｃｈｉｓｏｎ（ｃｍ）ａｎｄａｌ　Ｌ　　　　　　　　　　　　　－ｙｐｐ　

）［］，（）：ｌｅｎｄｅ（ｃｖｃａｒｂｏｎａｃｅｏｕｓｃｈｏｎｄｒｉｔｅｓＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２００１，６５１６２８０７－２８１８．　　　　

［］［］１２ｈｏｓｈＳ，ＸｕＹ，ＨｕｍａｕｎＭ，ｅｔａｌ．ＭａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｉｎｔｈｅｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔＪ．Ｇｅｏ　Ｇ　　　　－　　　　　　－ｙｐｙｐ　

，（）：Ｑｃｈｅｍ．Ｇｅｏｈｓ．Ｇｅｏｓｓｔ２００８，９３０３００４．ｐｙｙ

［］１３ａｃｋｓｏｎＴ　Ａ，ＭｕｉｒＤＣＧ，ＶｉｎｃｅｎｔＷ　Ｆ．Ｈｉｓｔｏｒｉｃａｌｖａｒｉａｔｉｏｎｓｉｎｔｈｅｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｎａｒｃｔｉｃｌａｋｅ　Ｊ　　　　　　　　　　　　　　　ｐｐｙ　

［］，（）：Ｊ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００４，３８１０２８１３－２８２１．ｓｅｄｉｍｅｎｔｓ　　ｇｙ

［］，１４ｉｄｌｅＷＩＳｔｅｔｓｏｎＳＪ．Ａｒｅｖｉｅｗｏｆｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎａｓａｎｉｎｄｉｃａｔｏｒｏｆｔｈｅｎａｔｕｒａｌａｎｄａｎｔｈｒｏｏｅｎｉｃｂｅｈａｖｉｏｒｏｆ　Ｒ　　　　　　　　　　　　　　　　　ｙ　ｐｐｐｇ

［］，（）：ｍｅｒｃｕｒＪ．ＡｌｉｅｄＧｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒ２００６，２１１１１８８９－１８９９．　ｙｐｐｙ

［］）１５ｒｉｔｅｅＫ，ＢｌｕｍＪＤ，ＪｏｈｎｓｏｎＭ　Ｗ，ｅｔａｌ．ＭｅｒｃｕｒｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＨｉｉｔｏＨ０）　Ｋ　　　　　　　　　　　ｙｐｇｇ（ｇ（　　［］，（）：ｂｍｅｒｃｕｒｒｅｓｉｓｔａｎｔｍｉｃｒｏｏｒａｎｉｓｍｓＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００７，４１６１８８９－１８９５．　　　ｙｙｇｇｙ　　

［］［］１６ｌｕｍＪＤ，ＢｅｒｕｉｓｔＢＡ．ＲｅｏｒｔｉｎｏｆｖａｒｉａｔｉｏｎｓｉｎｔｈｅｎａｔｕｒａｌｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌａｎｄＢｉｏ　Ｂ　　　　　　　　　　　　　　－ｇｑｐｇｐｐｙｙ　

，（）：ａｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ２００７，３８８２３５３－３５９．　ｙｙ

［］１７ｅｒｕｉｓｔＢＡ，ＢｌｕｍＪＤ．ＭａｓｓｄｅｅｎｄｅｎｔａｎｄｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆＨｉｓｏｔｏｅｓｂｈｏｔｏｒｅｄｕｃｔｉｏｎｉｎａｕａｔｉｃ　Ｂ　　　　－　－　　　　　　ｇｑｐｐｇｐｙｐｑ　　

［］，（）：ｓｓｔｅｍｓＪ．Ｓｃｉｅｎｃｅ２００７，３１８５８４９４１７．ｙ

［］１８ｈｅｎＪＢ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＦｅｎＸＢ，ｅｔａｌ．Ｕｎｕｓｕａｌｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｂｏｔｈｏｄｄａｎｄｅｖｅｎｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｉｎｒｅｃｉｉｔａｔｉｏｎ　Ｃ　　　　　　　　　　　　　　ｇｙｐｐｐ　　

，［］，（）ｅｔｅｒｂｏｒｏｕｈ，ｒｅｓｓｆｒｏｍｏｎ．ＣａｎａｄａＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２０１２ｉｎ．　　　　　ｐｇｐ

［］：１９ｅｒｕｉｓｔＢＡ，ＢｌｕｍＪＤ．ＴｈｅｏｄｄｓａｎｄｅｖｅｎｓｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓＡｌｉｃａｔｉｏｎｓｏｆｍａｓｓｄｅｅｎｄｅｎｔａｎｄｍａｓｓｉｎｄｅｅｎｄ　Ｂ　　　　　　　　　　　－　　－－ｇｑｙｐｐｐｐｐ　

［］，（）：ｅｎｔｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎＪ．Ｅｌｅｍｅｎｔｓ２００９，５６３５３．　　ｐ

［］２０ｅｎＸ，ＦｏｕｃｈｅｒＤ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ｅｔａｌ．Ｔｒａｃｉｎｍｅｒｃｕｒｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎｓｏｕｒｃｅｓｉｎｓｅｄｉｍｅｎｔｓｕｓｉｎｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅ　Ｆ　　　　　　　ｇｇｙｇｙｐ　　　　　

［］，（）：Ｊ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２０１０，４４９３３６３－３３６８．ｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｓ　　ｇｙｐ

［］，）２１ｉｅｄｅｒｈｏｌｄＪＧ，ＣｒａｍｅｒＣＪＤａｎｉｅｌＫ，ｅｔａｌ．Ｅｕｉｌｉｂｒｉｕｍ　ｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｂｅｔｗｅｅｎｄｉｓｓｏｌｖｅｄＨｉｉｓｅ　Ｗ　　　　　　　　　　－ｑｙｐｇ（ｐ　

［］，（）：ｃｉｅｓａｎｄｔｈｉｏｌｂｏｕｎｄＨＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２０１０，４４１１４１９１－４１９７．　　－　　　ｇｇｙ

［］［］ｌｏｂａｌ２２ｏｎｋｅＪＥ．ＡｍｏｄｅｌｏｆｍａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔｍｅｒｃｕｒｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａ　Ｓ　　　　　　　　　　　　ｇｐｙｐ　

，（）：２０１１，７５１６４５７７－４５９０．Ａｃｔａ

［］２３ｈｅｒｍａｎＬＳ，ＢｌｕｍＪＤ，ＪｏｈｎｓｏｎＫＰ，ｅｔａｌ．Ｍａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｉｎａｒｃｔｉｃｓｎｏｗｄｒｉｖｅｎ　Ｓ　　　　　　　－　　　　　　　ｐｙｐ　［］，（）：ｂｓｕｎｌｉｈｔＪ．ＮａｔｕｒｅＧｅｏｓｃｉｅｎｃｅ２０１０，３３１７３－１７７．　ｙｇ　［］，［］２４ａｒｉｎａｎＪＥｓｔｒａｄｅＮ，ＳｏｎｋｅＪＥ，ｅｔａｌ．ＯｄｄｉｓｏｔｏｅｄｅｆｉｃｉｔｓｉｎａｔｍｏｓｈｅｒｉｃＨｍｅａｓｕｒｅｄｉｎｌｉｃｈｅｎｓＪ．Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ　Ｃ　　　　　　　　　　　　ｇｐｐｇ　

，（）：＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００９，４３１５５６６０－５６６４．Ｓｃｉｅｎｃｅ　ｇｙ

［］，Ｈｒｅ２５ｈｅｎＪｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＤｉｍｏｃｋＢ．ＣｈｒｏｍａｔｏｒａｈｉｃｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＨｆｒｏｍｄｉｌｕｔｅａｕｅｏｕｓｓｏｌｕｔｉｏｎｓｆｏｒｉｓｏｔｏｉｃ　Ｃ　　　　－　　　　　　　ｐｇｐｇｑｐ　

［］，（）：ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｂＭＣＩＣＰ－ＭＳＪ．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＡｎａｌｔｉｃａｌＡｔｏｍｉｃＳｅｃｔｒｏｍｅｔｒ２０１０，２５９１４０２－１４０９．　－　　　　ｙｙｐｙ　

［］２６ａｌｉｎｏｖｓｋＤ，ＲａｌｈＥ，ＹａｎＬ．ＡｎｉｏｎｅｘｃｈａｎｅｃｈｒｏｍａｔｏｒａｈｉｃｓｅａｒａｔｉｏｎｏｆＨｆｏｒｉｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｂ　Ｍ　－　　　　　　　　ｙｐｇｇｇｐｐｇｐｙ　　　

［］，（）：ｍｕｌｔｉｃｏｌｌｅｃｔｏｒｉｃｍｓＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ２００８，８０７２５４８－２５５５．　　ｐｙｙ

［］［］，２７ｓｔｏｎＦ　Ｗ．ＩｓｏｔｏｅｓａｎｄａｔｏｍｉｃｗｅｉｈｔｓＪ．Ｎａｔｕｒｅ１９２１，１０５：６１７－６１９．　Ａ　　　　ｐｇ

［］，等．多接收电感耦合等离子体质谱法高精密度测定汞同位素组成［］２８ＤｅｌｈｉｎｅＦｏｕｃｈｅｒＪ．分析化学，　尹润生，冯新斌，　ｐ

）：２０１０，（０７９２９－９３４．

［］：Ｈ２９ｌａｕｅＢ，ＢｌｕｍＪＤ．Ｔｒａｃｅａｎａｌｓｅｓｏｆａｒｓｅｎｉｃｉｎｄｒｉｎｋｉｎｗａｔｅｒｂｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｃｏｕｌｅｄｌａｓｍａｍａｓｓｓｅｃｔｒｏｍｅｔｒｉｈ　Ｋ　　　　　　　　　　　　ｙｇｙｙｐｐｐｙｇ　　　

６０８

地　球　与　环　境　　２０１２年　

［］，（）：ｅｎｅｒａｔｉｏｎｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎｖｅｒｓｕｓｈｄｒｉｄｅＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ１９９９，７１７１４０８－１４１４．　　　　ｇｙｙｙ

［］／Ｍ３０ｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＯｒｉｎｃＮ．ＤｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆｓｔａｂｌｅｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｂＩＣＰＳａｎｄｔｈｅｉｒａｌｉｃａｔｉｏｎｉｎｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ　Ｈ　　　　　　　　　　　ｇｙｐｙｐｐ　　

［，ｓｔｕｄｉｅｓＣ］．ＡＣＳＰｕｂｌｉｃａｔｉｏｎｓ２００３：３２１－３３８．　

［］ｒｅｃｉｓｉｏｎ３１ｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＬｕＳＹ．Ｈｉｈｉｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｉｎｃｉｎｎａｂａｒｏｒｅｓｕｓｉｎｍｕｌｔｉｃｏｌ　Ｈ　　　　　　　　　　　　　－－ｐｇｐｙｐｇ　　

［］，（）：ｌａｓｍａｌｅｃｔｏｒｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｃｏｕｌｅｄｍａｓｓｓｅｃｔｒｏｍｅｔｒＪ．Ａｎａｌｓｔ２００３，１２８６６３５－６３９．　　　　ｐｙｐｐｙｙ　

［］３２ｉｅＱ，ＬｕＳ，ＥｖａｎｓＤ，ｅｔａｌ．ＨｉｈｒｅｃｉｓｉｏｎＨｉｓｏｔｏｅａｎａｌｓｉｓｏｆｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｓａｍｌｅｓｕｓｉｎｏｌｄｔｒａＩＣＰ－ＭＳ　Ｘ　　　　　　　　　　　　－ＭＣ－ｇｐｇｐｙｐｇｇｐ　　

［］，（）：Ｊ．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＡｎａｌｔｉｃａｌＡｔｏｍｉｃＳｅｃｔｒｏｍｅｔｒ２００５，２０６５１５－５２２．　　　　ｙｐｙ

［］３３ｏｖＶ　Ｎ，ＲｏｄｒｉｕｅｚｏｎｚａｌｅｚＰ，ＳｏｎｋｅＪＥ，ｅｔａｌ．Ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆｓｅｃｉｅｓｓｅｃｉｆｉｃｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎ　Ｅ　－Ｇ　　　　　　　－　　ｐｇｐｐｐｐ

［］，（）：ＨｂｃｈｒｏｍａｔｏｒａｈｃｏｕｌｅｄｔｏｍｕｌｔｉｃｏｌｌｅｃｔｏｒｉｃｍｓＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ２００８，８０１０３５３０－３５３８．ｏｆａｓ　　　　　　ｇｙｇｐｙｐｐｙｙｇ　　　

［］［］３４ｏｎｋｅＪＥ．ＭａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓＪ．ＧｅｏｈｓｉｃａｌＲｅｓｅａｒｃｈＡｂｓｔｒａｃｔｓ，２００８，１０：Ａ－　Ｓ　　　　　　　　ｐｙｐｐｙ　

０９５５１．

［］［］３５ｒｕＥ　Ｍ，ＤｏｎａｒｄＯＦＸ．ＩｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｓｏｎｔｒａｎｓｉｅｎｔｓｉｎａｌｓｗｉｔｈＧＣ－ＭＣＩＣＰ－ＭＳＪ．ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＪｏｕｒｎａｌｏｆＭａｓｓ　Ｋ　　　　　　　　　－　　　ｐｐｐｇ　

，（）：２００５，２４２２２３３－２４２．Ｓｅｃｔｒｏｍｅｔｒｐｙ

［］［］，３６ｍｉｔｈＣＮ，ＫｅｓｌｅｒＳＥ，ＫｌａｕｅＢ，ｅｔａｌ．ＭｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｉｎｆｏｓｓｉｌｈｄｒｏｔｈｅｒｍａｌｓｓｔｅｍｓＪ．Ｇｅｏｌｏ　Ｓ　　　　　　　　　　　ｙｐｙｙｇｙ　

（）：２００５，３３１０８２５－８２８．

［］ｒｅｃｉｓｉｏｎｅｎｅｒａ３７ｏｕｃｈｅｒＤ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ．Ｈｉｈｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｓｉｎｓｅｄｉｍｅｎｔｓｕｓｉｎｃｏｌｄｖａｏｒ　Ｆ　　－ｐ　　　　　　　－　－ｇｇｙｐｇｐ　　

］，ｌａｓｍａｔｉｏｎｍｕｌｔｉｃｏｌｌｅｃｔｏｒｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｃｏｕｌｅｄｍａｓｓｓｅｃｔｒｏｍｅｔｒＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌａｎｄＢｉｏａｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ２００６，　－　　　　　　　ｐｙｐｐｙ［ｙｙｙ　（）：３８４７１４７０－１４７８．

［］３８ｈｅｎＷ，ＦｏｕｃｈｅｒＤ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ．ＭｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｖｏｌａｔｉｌｉｚａｔｉｏｎｏｆＨ０）ｆｒｏｍｓｏｌｕｔｉｏｎｉｎｔｏ　Ｚ　　　　　　　　ｇ　ｙｐｇｇ（　　

［］，（）：ａｓｈａｓｅｔｈｅＪ．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＡｎａｌｔｉｃａｌＡｔｏｍｉｃＳｅｃｔｒｏｍｅｔｒ２００７，２２９１０９７－１１０４．　　　　　　ｇｐｙｐｙ

［］３９ａｍｂａｒｄｉＴ，ＳｏｎｋｅＪＥ，ＴｏｕｔａｉｎＪＰ，ｅｔａｌ．Ｍｅｒｃｕｒｅｍｉｓｓｉｏｎｓａｎｄｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｓａｔｖｕｌｃａｎｏｉｓｌａｎｄ（Ｉｔａ　Ｚ　　　　　　　　　　　　　－ｙｐｐ　

）［］，（）：ｌＪ．ＥａｒｔｈａｎｄＰｌａｎｅｔａｒＳｃｉｅｎｃｅＬｅｔｔｅｒｓ２００９，２７７１－２２３６－２４３．　　　ｙｙ　

［］，Ｓ］ｅｏ４０ｓｔｒａｄｅＮ，ＣａｒｉｎａｎＪｏｎｋｅＪＥ，ｅｔａｌ．ＭｅａｓｕｒｉｎＨｉｓｏｔｏｅｓｉｎｂｉｏｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｒｅｆｅｒｅｎｃｅｍａｔｅｒｉａｌｓ［Ｊ．　Ｅ　　　　　　　－－　　ｇｇｇｐｇ　　

，（）：ＧｅｏｓｔａｎｄａｒｄｓａｎｄＧｅｏａｎａｌｔｉｃａｌＲｅｓｅａｒｃｈ２０１０，３４１７９－９３．　　　ｙ

［］４１ａｌｉｎｏｖｓｋＤ，ＬａｔｒｕｗｅＫ，ＭｏｅｎｓＬ，ｅｔａｌ．ＥｘｅｒｉｍｅｎｔａｌｓｔｕｄｏｆｍａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｃｅｏｆＨｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒ　Ｍ　　　　　－　　　　－ｙｐｙｐｇｐ　　　

［］，（）：ｉｎｈｏｔｏｄｅｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｏｆｄｉｓｓｏｌｖｅｄｍｅｔｈｌｍｅｒｃｕｒＪ．Ｊ．Ａｎａｌ．Ａｔ．Ｓｅｃｔｒｏｍ．２０１０，２５７９５０－９５６．　　　ｇｐｐｙｙｐ　

［］［］４２ｅａｄＣ，ＪｏｈｎｓｏｎＴ　Ｍ．ＨｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅａｎａｌｓｉｓｂｔｈｅｄｏｕｂｌｅｓｉｋｅｍｅｔｈｏｄＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌａｎｄＢｉｏａｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓ　Ｍ　　　　　　－　　　　－ｇｐｙｙｐｙｙ　　

，（）：ｔｒ２０１０，３９７４１５２９－１５３８．ｙ

［］）４３ｒｉｔｅｅＫ，ＢｌｕｍＪＤ，ＢａｒｋａＴ．ＭｅｒｃｕｒｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＨｉｉｂｄｉｆｆｅｒｅｎｔｍｉｃｒｏｂｉａｌ　Ｋ　　　　　　　　　ｙｙｐｇｇ（ｙ　　　　

［］，（）：Ｊ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００８，４２２４９１７１－９１７７．ａｔｈｗａｓ　　ｇｙｐｙ

［］４４ｒｉｔｅｅＫ，ＢａｒｋａＴ，ＢｌｕｍＪＤ．Ｍａｓｓｄｅｅｎｄｅｎｔｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｄｕｒｉｎｍｅｒｍｅｄｉａｔｅｄｍｉｃｒｏｂｉａｌ　Ｋ　　　　　　　　　　　ｙｐｐｙｇ　　　

［］，（）：ｏｆｍｏｎｏｍｅｔｈｌｍｅｒｃｕｒＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２００９，７３５１２８５－１２９６．ｄｅｒａｄａｔｉｏｎ　　　　　ｙｙｇ

［］［］４５ａｎＬ，ＳｔｕｒｅｏｎＲＥ．ＩｓｏｔｏｉｃｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｎｄｕｃｅｄｂｒｅｄｕｃｔｉｏｎａｎｄｅｔｈｌａｔｉｏｎＪ．ＡｎａｌｔｉｃａｌａｎｄＢｉｏａｎａ　Ｙ　　　　　　　　　　－ｇｇｐｙｙｙｙ　　　

，（）：ｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ２００９，３９３１３７７－３８５．　ｙｙ

［］／ｈｏｔｏｒｅｄｕｃｔｉｏｎ４６ｈｅｎＷ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ．ＭｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｉｎｎａｔｕｒａｌｗａｔｅｒｉｓｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄｂｉｔｓＨ　Ｚ　　　　　　　　　　ｐｇ　ｙｐｇｙｇ　　　

［］，（）：ＤＯＣｒａｔｉｏＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２００９，７３２２６７０４－６７１５．　　　　

［］４７ｈｅｎＷ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ．Ｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｄｕｒｉｎｉｔｓｈｏｔｏｃｈｅｍｉｃａｌｒｅｄｕｃｔｉｏｎｂｌｏｗ－ｍｏｌｅｃｕｌａｒｅｉｈｔ　Ｚ　　　　　　　－ｗｇ　ｐｙｇｐｙｇ　　　

［］（）：ｏｒａｎｉｃｃｏｍｏｕｎｄｓＪ．ＴｈｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｈｓｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒＡ，２０１０，１１４１２４２４６－４２５３．　　　　　ｇｐｙｙ　

［］ｅｌｌｏｗ－４８ｈｅｒｍａｎＬＳ，ＢｌｕｍＪＤ，Ｎｏｒｄｓｔｒｏｍ　ＤＫ，ｅｔａｌ．Ｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｏｆｈｄｒｏｔｈｅｒｍａｌｓｓｔｅｍｓｉｎｔｈｅ　Ｓ　　　　　　　　　　　　　ｙｙｐｐｙｙ　

［］，（）：ｌａｔｅａｕｕａｍａｓｓｔｏｎｅｖｏｌｃａｎｉｃｆｉｅｌｄａｎｄｂａｓｉｎｓｅａｆｌｏｏｒｒｉｆｔＪ．ＥａｒｔｈａｎｄＰｌａｎｅｔａｒＳｃｉｅｎｃｅＬｅｔｔｅｒｓ２００９，２７９１－２　　　　　　　－　　　　ｐｇｙｙ　８６－９６．

［］４９ｈｅｎＷ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ．Ｎｕｃｌｅａｒｆｉｅｌｄｓｈｉｆｔｅｆｆｅｃｔｉｎｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｄｕｒｉｎａｂｉｏｔｉｃｒｅｄｕｃｔｉｏｎｉｎｔｈｅａｂ　Ｚ　　　　　　　　　　　　　－ｇ　ｐｙｇ　　

［］（）：ｓｅｎｃｅｏｆｌｉｈｔＪ．ＴｈｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｈｓｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒＡ，２０１０，１１４１２４２３８－４２４５．　　　　　　ｇｙｙ　

［］（）５０ｏｄｒｉｕｅｚｏｎｚａｌｅｚＰ．ＳｅｃｉｅｓｓｅｃｉｆｉｃｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｄｕｒｉｎＨｉｉｍｅｔｈｌａｔｉｏｎｂａｎａｎａｅｒｏｂｉｃ　Ｒ－Ｇ　－　　　　　　　ｇｐｐｐｙｇｇｙｙ　　　

）［］，ｒｏｉｏｎｉｃｕｓｂａｃｔｅｒｉａ（ｄｅｓｕｌｆｏｂｕｌｂｕｓｕｎｄｅｒｄａｒｋｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００９，４３：９１８３　　　　　ｐｐｇｙ－９１８８．

［］，５１ｃｈａｕｂｌｅＥＡ．Ｒｏｌｅｏｆｎｕｃｌｅａｒｖｏｌｕｍｅｉｎｄｒｉｖｉｎｅｕｉｌｉｂｒｉｕｍｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｔｈａｌｌｉｕｍ，ａｎｄｏｔｈｅｒ　Ｓ　　　　　　　　　　　　　ｇｑｐｙ　

［］，（）：ｖｅｒｈｅａｖｅｌｅｍｅｎｔｓＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２００７，７１９２１７０－２１８９．　　　ｙｙ　　

第４期Ｈ　　王柱红等：ｇ稳定同位素地球化学研究进展６０９

［］，［］５２ｓｔｒａｄｅＮ，ＣａｒｉｎａｎＪＳｏｎｋｅＪＥ，ｅｔａｌ．ＭｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｌｉｕｉｄｖａｏｒｅｖａｏｒａｔｉｏｎｅｘｅｒｉｍｅｎｔｓＪ．　Ｅ　　　　　　　－　　ｇｙｐｇｑｐｐｐ　　

，（）：ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２００９，７３１０２６９３－２７１１．　　　

［］５３ｕｃｈａｃｈｅｎｋｏＡＬ．Ｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｅｆｆｅｃｔｓｉｎｔｈｅｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｃｈｅｍｉｓｔｒａｎｄｂｉｏｃｈｅｍｉｓｔｒｏｆｍｅｒｃｕｒｃｏｎｔａｉｎｉｎｃｏｍ－　Ｂ　　　　　　　　　－ｙｐｙｙｙｇ　　　　

［］，（）：ｏｕｎｄｓＪ．ＲｕｓｓｉａｎＣｈｅｍｉｃａｌＲｅｖｉｅｗｓ２００９，７８４３１９－３２８．　　ｐ

［］，ａｓｅｏｕｓｏｌａｒ５４ｉｎｄｂｅｒＳＥ，ＢｒｏｏｋｓＳ，ＬｉｎＣＪｅｔａｌ．Ｄｎａｍｉｃｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｎｔｈｅａｒｃｔｉｃｔｒｏｏｓｈｅｒｅａｔｓｕｎｒｉｓｅ　Ｌ　　　　　　　　　　　　　　　ｇｐｇｙｙｐｐ　　

［］，（）：Ｊ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００２，３６６１２４５－１２５６．　　ｇｙ

［］）５５ｏｕｃｈｅｒＤ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ．Ｔｒａｃｉｎｍｅｒｃｕｒｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎｆｒｏｍｔｈｅｉｄｒｉａｍｉｎｉｎｒｅｉｏｎ（ｓｌｏｖｅｎｉａｔｏｔｈｅｏｆｔｒｉｅｓｔｅｕｌｆ　Ｆ　　　　　　　　　　ｇｙｊｇｇｇ　　　

［］，（）：ｕｓｉｎＨｉｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００８，４３１３３－３９．　　　　ｇｇｐｇｙ　　

［］５６ａｆｆｏｎｔＬ，ＳｏｎｋｅＪＥ，ＭａｕｒｉｃｅＬ，ｅｔａｌ．Ａｎｏｍａｌｏｕｓｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｓｏｆｆｉｓｈａｎｄｈｕｍａｎｈａｉｒｉｎｔｈｅｂｏｌｉｖｉ　Ｌ　　　　　　　　　　　　　　　－ｙｐｐ　

［］，（）：ａｎａｍａｚｏｎＪ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００９，４３２３８９８５－８９９０．　　　ｇｙ

［］ｕｌｆ５７ｅｎｎＤＢ．Ｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅ（Ｎ，Ｃ，Ｈｓｔｕｄｏｆｍｅｔｈｌｍｅｒｃｕｒｓｏｕｒｃｅｓａｎｄｔｒｏｈｉｃｔｒａｎｓｆｅｒｉｎｔｈｅｎｏｒｔｈｅｒｎｏｆ　Ｓ　　　　　　　　　　　　ｇｐｇ）ｙｙｙｐ　　

［］，Ｊ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２０１０，４４：１６３０－１６３７．ｍｅｘｉｃｏ　　ｇｙ

［］ｒｅｃｉｓｉｏｎ５８ＩＮ　ＲＳ，ＦＥＮＧＸＢ，ＦｏｕｃｈｅｒＤ，ｅｔａｌ．Ｈｉｈｄｅｔｅｒｍｉｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｒａｔｉｏｓｕｓｉｎｏｎｌｉｎｅｍｅｒｃｕｒ　Ｙ　　　　　　　　　　　　ｐｇｙｐｇｙ　　

［］ｅｎｅｒａｔｉｏｎｌａｓｍａｖａｏｒｓｓｔｅｍｃｏｕｌｅｄｗｉｔｈｍｕｌｔｉｃｏｌｌｅｃｔｏｒｉｎｄｕｃｔｉｖｅｌｃｏｕｌｅｄａｓｓｓｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒＪ．ＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌ　　　　　　　－ｍ　　ｇｐｐｙｐｙｐｐ　，（）：ＡｎａｌｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒ２０１０，３８７９２９－９３４．ｏｆ　　ｙｙ

［］］５９ａｓＲ，ＳａｌｔｅｒｓＶＪＭ，Ｏｄｏｍ　ＡＬ．Ａｃａｓｅｆｏｒｉｎｖｉｖｏｍａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｉｎｆｉｓｈ［Ｊ．　Ｄ　　　　　　　　　　－　　　　　ｐｙｐ　

，Ｇｅｏｃｈｅｍ．Ｇｅｏｈｓ．Ｇｅｏｓｓｔ２００９，１０：Ｑ１１０１２．ｐｙｙ

［］６０ａｎｔｎｅｒＮ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＺｈｅｎＷ，ｅｔａｌ．ＶａｒｉａｔｉｏｎｓｉｎｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆＨｉｎｆｏｏｄｗｅｂｓｏｆａｒｃｔｉｃｌａｋｅｓ　Ｇ　　　　　　　　　　　　　　ｇ　ｐｇ　

［］，（）：Ｊ．ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００９，４３２４９１４８－９１５４．　　ｇｙ

［］［］６１ｉｓｗａｓＡ，ＢｌｕｍＪＤ，ＢｅｒｕｉｓｔＢＡ，ｅｔａｌ．ＮａｔｕｒａｌｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｖａｒｉａｔｉｏｎｉｎｃｏａｌｄｅｏｓｉｔｓａｎｄｏｒａｎｉｃｓｏｉｌｓＪ．Ｅｎ　Ｂ　　　　　　　　　　　　　　－ｇｑｙｐｐｇ　

，（）：ｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃｈｎｏｌｏ２００８，４２２２８３０３－８３０９．　　ｇｙ

［］６２ｏｉｎｔＤ，ＳｏｎｋｅＪＥ，ＤａＲＤ，ｅｔａｌ．Ｍｅｔｈｌｍｅｒｃｕｒｈｏｔｏｄｅｒａｄａｔｉｏｎｉｎｆｌｕｅｎｃｅｄｂｓｅａｉｃｅｃｏｖｅｒｉｎａｒｃｔｉｃｍａｒｉｎｅｅｃｏ　Ｐ　　　　　　　－　　　　　－ｙｙｙｐｇｙ　　　

［］，（）：ｓｓｔｅｍｓＪ．ＮａｔｕｒｅＧｅｏｓｃｉｅｎｃｅ２０１１，４３１８８－１９４．　ｙ

［］６３ｉｎＲＳ，ＦｅｎＸＢ，ＳｈｉＷ　Ｆ．ＡｌｉｃａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｓｓｔｅｍｔｏｔｈｅｓｔｕｄｏｆｓｏｕｒｃｅｓａｎｄｆａｔｅｏｆＨｉｎｔｈｅｅｎ　Ｙ　　　　　　　－　　　　　　　　　　　－ｇｐｐｐｙｙｇ　　　

：Ａ］，（）：ｖｉｒｏｎｍｅｎｔｒｅｖｉｅｗ［Ｊ．ＡｌｉｅｄＧｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒ２０１０，２５１０１４６７－１４７７．　　ｐｐｙ

［］，６４ｍｉｔｈＣＮ，ＫｅｓｌｅｒＳＥ，ＢｌｕｍＪＤ，ｅｔａｌ．Ｉｓｏｔｏｅｏｆｍｅｒｃｕｒｉｎｓｏｕｒｃｅｒｏｃｋｓｍｉｎｅｒａｌｄｅｏｓｉｔｓａｎｄｓｒｉｎｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒ　Ｓ　　　　　　　　　　　　　　ｐｙｐｐｇｇｙ　　

，Ｕ］，（）：ｄｅｏｓｉｔｓｏｆｔｈｅｃａｌｉｆｏｒｎｉａｃｏａｓｔｒａｎｅｓＳＡ［Ｊ．ＥａｒｔｈａｎｄＰｌａｎｅｔａｒＳｃｉｅｎｃｅＬｅｔｔｅｒｓ２００８，２６９３－４３９８－４０６．　　　　　　　　ｐｇｙ　

［］６５ｅｈｒｋｅＧＥ，ＢｌｕｍＪＤ，ＭｅｅｒｓＰＡ．ＴｈｅｅｏｃｈｅｍｉｃａｌｂｅｈａｖｉｏｒａｎｄｉｓｏｔｏｉｃｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｏｆＨｉｎａｍｉｄｌｅｉｓｔｏｃｅｎｅ　Ｇ　　　　　　　　　　　　　　　－ｐｙｐｐｇｇ　

［］，（）：ｗｅｓｔｅｒｎｍｅｄｉｔｅｒｒａｎｅａｎｓａｒｏｅｌＪ．ＧｅｏｃｈｉｍｉｃａｅｔＣｏｓｍｏｃｈｉｍｉｃａＡｃｔａ２００９，７３６１６５１－１６６５．　　　　　ｐｐ

［］６６ａｃｋｓｏｎＴ　Ａ，ＷｈｉｔｔｌｅＤ　Ｍ，ＥｖａｎｓＭ　Ｓ，ｅｔａｌ．Ｅｖｉｄｅｎｃｅｆｏｒｍａｓｓｉｎｄｅｅｎｄｅｎｔａｎｄｍａｓｓｄｅｅｎｄｅｎｔｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｏｆｔｈｅ　Ｊ　　　　　　－　　－　　　ｐｐ

［］，：ｓｔａｂｌｅｉｓｏｔｏｅｓｏｆｍｅｒｃｕｒｂｎａｔｕｒａｌｒｏｃｅｓｓｅｓｉｎａｕａｔｉｃｅｃｏｓｓｔｅｍｓＪ．ＡｌｉｅｄＧｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒ２００８，２３（３）５４７－　　　　　　　　ｐｙｙｐｑｙｐｐｙ　　５７１．

［］６７ｏｕｃｈｅｒＤ，ＨｉｎｔｅｌｍａｎｎＨ，ＡｌＴ　Ａ，ｅｔａｌ．Ｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｉｎｗａｔｅｒｓａｎｄｓｅｄｉｍｅｎｔｓｏｆｔｈｅｍｕｒｒａｂｒｏｏｋ　Ｆ　　　　　　　　　　　　ｙｐｙ　　

，）：［］，ｍｉｎｅｗａｔｅｒｓｈｅｄ（ＮｅｗＢｒｕｎｓｗｉｃｋＣａｎａｄａＴｒａｃｉｎｍｅｒｃｕｒｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎａｎｄｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎＪ．ＣｈｅｍｉｃａｌＧｅｏｌｏ　　　　　ｇｙｇｙ　　

（）２０１２ｉｎｒｅｓｓ．　ｐ

［］，６８ｉｎＲ，ＦｅｎＸ，ＷａｎＪｅｔａｌ．Ｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｖａｒｉａｔｉｏｎｓｂｅｔｗｅｅｎｂｉｏａｖａｉｌａｂｌｅｍｅｒｃｕｒｆｒａｃｔｉｏｎｓａｎｄｔｏｔａｌｍｅｒｃｕｒｉｎ　Ｙ　　　　　　　　　ｇｇｙｐｙｙ　　　　　

，［］，（）ｒｅｓｓｍｅｒｃｕｒｃｏｎｔａｍｉｎａｔｅｄｓｏｉｌｉｎｗａｎｓｈａｎｍｅｒｃｕｒｍｉｎｅＳＷ　ＣｈｉｎａＪ．ＣｈｅｍｉｃａｌＧｅｏｌｏ２０１２ｉｎ．　　　　　　ｐｙｙｇｙ　　

［］，，ｍｒｏｃｅｓｓ６９ｉｎＲ，ＦｅｎＸ，ＷａｎＪｅｔａｌ．Ｍｅｒｃｕｒｓｅｃｉａｔｉｏｎｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｏｒｅｒｏａｓｔｉｎａｎｄｔｈｅｉｒ　Ｙ　　　　　　　ｐｇｇｙｐｙｐｇｇ　　　　　　

，［］ｉｍｌｉｃａｔｉｏｎｔｏｓｏｕｒｃｅｉｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎｏｆｄｏｗｎｓｔｒｅａｍｓｅｄｉｍｅｎｔｉｎｗａｎｓｈａｎｍｅｒｃｕｒｍｉｎｉｎａｒｅａＳＷ　ＣｈｉｎａＪ．Ｃｈｅｍｉｃａｌ　　　　　　　　　ｐｙｇ　　，（）Ｇｅｏｌｏ２０１２ｉｎｒｅｓｓ．　ｇｙｐ

［］７０ｈｅｒｍａｎＬＳ，ＢｌｕｍＪＤ，ＪｏｈｎｓｏｎＫＰ，ｅｔａｌ．Ｕｓｅｏｆｍｅｒｃｕｒｉｓｏｔｏｅｓｔｏｕｎｄｅｒｓｔａｎｄｍｅｒｃｕｒｃｃｌｉｎｂｅｔｗｅｅｎａｒｃｔｉｃ　Ｓ　　　　　　　　　　　　　ｙｐｙｙｇ　　　

［］，ｓｎｏｗａｎｄａｔｍｏｓｈｅｒｅＪ．ＮａｔｕｒｅＧｅｏｓｃｉｅｎｃｅ２０１０，３：１７３－１７７．　　　ｐ

６１０

地　球　与　环　境　　２０１２年　

ＰｒｏｒｅｓｓｉｎｔｈｅＳｔｕｄｏｆＳｔａｂｌｅＨＩｓｏｔｏｅＧｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒ　　　　　　ｇｙｇｐｙ　　

１２１＊１１２

，，ＷＡＮＧＺｈｕｈｏｎＣＨＥＮＪｉｕｂｉｎＦＥＮＧＸｉｎｂｉｎＣＡＩＨｏｎｉｎ　－　－　－　－ｍｇ，ｇｇ

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（，，，１．ＳｔａｔｅＫｅＬａｂｏｒａｔｏｒｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＧｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＧｅｏｃｈｅｍｉｓｔｒＣｈｉｎｅｓｅＡｃａｄｅｍｏｆＳｃｉｅｎｃｅｓ　　　　　　　ｙｙｙｙｙ　　　

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