Vol.26
2005年5月
高等学校化学学报
CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSITIES
No.5
897~901
CeO2掺杂RuO2 Χ-Al2O3催化剂结构
与湿式氧化降解苯酚的活性研究
杨少霞1,冯玉杰2,万家峰2,蔡伟民2,祝万鹏1,蒋展鹏1
(1.清华大学环境科学与工程系,北京100084;2.哈尔滨工业大学市政环境学院,哈尔滨150001)
摘要 采用浸渍法制备了RuO2 22ΧAl2O3和RuO22CeO2 ΧAl2O3催化剂,利用XRD,XPS和ESR分析了催化剂的结构,并研究了湿式氧化降解苯酚的活性.结果表明,两种催化剂表面RuO2均有良好的分散性,并且催化剂表面存在氧空位和化学吸附氧,CeO2的掺杂使催化剂表面氧空位和化学吸附氧数量增加.两种催化剂对湿式氧化降解苯酚具有良好的催化活性,当苯酚质量浓度为4200mg L,在150℃和3MPa下,RuO2 22ΧAl2O3催化剂湿式氧化降解苯酚反应150min后,苯酚全部被去除,RuO22CeO2 ΧAl2O3催化剂反应60min后,苯酚的去除率为96%.
关键词 湿式氧化;苯酚;Ru催化剂;CeO2;废水处理
中图分类号 O643 文献标识码 A 文章编号 2)湿式氧化技术(Wetairoxidation,简称W级氧化技术(化学需氧量5~50g)和高压(015~25MPa)下可将有机物氧化为CO2和H2O、二次污染少等优点,因而受到广泛的关注[1,2].,提高有机物降解效率和缩短反应时间,因此催化剂便.稀土元素具有特殊的结构和性质,已被广泛用于催化剂研制中,其中
[3,4]
,但对于CeO2在CeO2具有良好的活性和稳定性,被作为湿式氧化催化剂的载体、活性组分和助剂
湿式氧化反应中的催化机理尚需进一步研究.苯酚及其衍生物是化工、石油、制药、农药、染料和焦化等工业生产中的重要原料或中间产物,由于它对生物的毒害作用,用传统的生物方法处理高浓度含苯
酚废水的效率较低.
本文选择高浓度苯酚溶液作为研究湿式氧化的目标化合物,制备了RuO2 2ΧAl2O3和RuO22CeO2 2ΧAl2O3催化剂,利用XRD,XPS和ESR技术对催化剂结构进行了测试,深入探讨了CeO2掺杂改性对2.RuO2 ΧAl2O3催化剂结构和活性的影响
1 实验部分
1.1 催化剂的制备
2采用浸渍法制备RuO2 2.以Χ2ΧAl2O3催化剂Al2O3小球为载体(比表面积153m g,平均粒度1~2mm).将Χ2Al2O3与RuCl3溶液等体积浸渍,浸渍后于110℃干燥12h,然后在空气气氛中于
300℃焙烧3h,得到负载型RuO2 2.ΧAl2O3催化剂
采用依次浸渍法制备RuO222.首先将Χ2CeO2 ΧAl2O3催化剂Al2O3和Ce(NO3)3溶液等体积浸渍,干燥后在空气气氛中于400℃焙烧3h,然后再将载体浸渍于RuCl3溶液中,经浸渍、干燥和焙烧(制备工艺同RuO2 22.其中金属Ru和Ce负载质量分ΧAl2O3催化剂),得到负载型RuO22CeO2 ΧAl2O3催化剂数分别为1%和4%.
收稿日期:2004207221.
基金项目:国家高技术研究发展规划“八六三”计划项目(批准号:2000AA601260)和中国博士后自然科学基金资助.联系人简介:杨少霞(1973年出生),女,博士,从事环境污染与防治等研究mail:sx2yang@mail