CeO_2掺杂RuO_2_Al_2O_3催化剂结构与湿式氧化降解苯(2)

　89　　8高等学校化学学报.26Vol

1.2　催化剂的表征

采用英国Bade公司D1转靶X射线粉末衍射仪(XRD)测定催化剂的晶型,CuKΑ射线(Κ=0115418nm).用PHI5700型X射线光电子能谱仪(XPS)分析催化剂表面的组成和化学态,半球形容式分析器,X射线源为AlKΑ射线(hΜ=148616eV),通透能为29135eV,分析室真空度为617×10-8Pa,在Al2O3小球球冠涂有高纯度天然石墨(Eb=284130eV)以消除荷电效应产生的峰位偏移,扣除积分背底后进行Gaussian2Lorentzian曲线拟合,高斯含量不低于80%.

采用德国Bruker公司ER200D SRC电子顺磁共振波谱仪(ESR)测试催化剂表面电子自旋构象和表面结构.测试条件:液氮温度85K,微波频率9152GHz,微波功率1812mW,中心磁场01344T,调制频率100kHz,调制幅度312×10-4T,扫描宽度012T.1.3　湿式氧化降解苯酚实验

采用带有搅拌和控温装置的1L高压反应釜进行湿式氧化降解苯酚的活性研究.将500mL苯酚溶液和1g催化剂加入到反应釜中,通入氮气,将空气排除后开始升温,当温度达到150℃时,通入氧气,总压达到3MPa后,氧分压约为215MPa,停止通氧,同时开启搅拌,此时定为反应的“零点”,以后每隔一定时间通过取液管取样,反应流程图见文献[5].苯酚浓度采用液相色谱HPLC(Shimadzu,LC210AD,ODSC8填充柱)分析,流动相为甲醇和1%乙酸,体积比为1∶1,检测器波长为254nm,流速为018mL min.

2　结果与讨论

2.1　催化剂XRD测定结果

图1为RuO2 22.ΧAl2O3和RuO22CeO2 Χ由图1可知,RuO2 2ΧA232RuO2和ΧAl2O3,化,说明RuO2.CeO2后,RuO2222CeO2 ΧAl2O3XRD图谱中存在CeO2和ΧAl2O3衍射峰,RuO2的衍射峰消失,说明CeO2提

高了RuO2晶粒的分散性,并抑制了RuO2粒子在焙

烧过程中由于烧结而团聚,故掺杂CeO2使RuO2的晶粒尺寸减小,衍射峰弥散.2.2　催化剂XPS测定结果

Fig.1　XRDpatternsofdifferentcatalysts

22图2为RuO2 22a.RuO2 ΧAl2O3;b.RuO22CeO2 ΧAl2O3.ΧAl2O3和RuO22CeO2 ΧAl2O3

催化剂的XPS全谱分析.可以看出,在两种催化剂表面都有Ru,O和Al三种元素,且在RuO222CeO2 ΧAl2O3催化剂表面还存在Ce.通过分析发现,Ce以

.CeO2形式存在,

这与催化剂XRD的测试结果一致

Fig.2　XRSsurveyspectraofthecatalysts

(A)RuO2 2ΧAl2O3;(B)RuO22CeO2 ΧAl2O3.OKLLmeantheKLLAugerpeakofoxygenelement.