基于密度泛函微扰理论的砷化镓电光张量研究(7)

南京航空航天大学硕士学位论文第一章绪论光折变效应是光致折射率改变效应的简称[1]。它是电光材料在光辐照下的由 光强的空间分布引起材料折射率相应变化的一种非线性光学现象。 光折变效应应 用广泛而且发展迅速。 自从贝尔实验室的 Ashkin 等于 1965 年用 LiNbO3 和 LiNbO3 晶体进行倍频实验时意外发现光折变效应以来，光折变材料得到广泛的应用。目 前光折变材料已成功制作了多种用途的非线性器件[1]。例如，三维光折变体全息 存储器，自泵浦相位共轭器，在光通信波分复用技术中使用的窄带滤波器和定向 耦合器,光像放大器和振荡器，由光折变空间孤子写入并存储波导，空间光调制 器以及在光学信息处理、 光计算、 集成光学及神经网络技术方面的各种实用器件。 因此找到更好的电光材料是很有价值的。 然而实验描述非线性特性需要高精 度的单晶材料是很难直接得到的。 由确切的理论计算来为我们预言固体的非线光 学特性将是很有价值的。 多年来非线性光学现象的理论研究主要局限于壳模型和结合电荷模型(bond-charge)模型[2]。在过去十年主要在于基于第一原理计算外电场下周期系统的特性进而考虑一些光学现象[3]。最近主要致力于研究系统的非线性光学极化率 和拉曼(Raman)系数[3]。 最近发展的基于 2n+1 定理的密度泛函微扰理论为计算电 光张量提供了很好的平台[4,5]。1930年Hylleras提出两个电子系统的量子力学 (2n+1)定理： 确定哈密尔顿量本征能量的(2n+1)阶倒数只需n阶本征函数。 Hylleras还提出二阶能量遵循一阶波函数 的能量最小化原理。直到1956年Dalgarno 和 Stewart提出一迭代计划仅通过知道n 阶本征函数来求2n+1阶本征能量。 Dupont-Bourdelet和 Tillieu将它推广到哈密尔顿 含有小参数的问题。 1989年Gonze 和 Vigneron 第一个把它引入Kohn-Sham能量函 数[4]。1995年Gonze用统一理论近似证明了含约束的更高阶变分原理的存在性和其 清楚的表述[6,7]。2001年Nunes和Gonze将现代极化理论(MTP)入密度泛函微扰理论[3]。这样在处理周期性系统在均匀电场（或长波近似）情况下的极化相关问题提供了范本。进而在2004年Veithen 和Gonze导出了在均匀电场下电光张量与能量的 三阶偏导数相关的表述[4,5]。本文正是基于此理论方法的一项工作。 为了对比分析电光材料大电光特性的主要来源，我们选择了结构相同又是 相同族性的化合物进行对比分析。众所周知有着相同闪锌矿结构且同为Ⅲ-Ⅴ族 元素化合物的 GaAs 和 c-BN 物性有着巨大差异。 GaAs 为半导体在电子工业中有 着重要的应用，同时它又是电光材料有着较大的电光系数[38,42]。而 c-BN（立方 氮化硼）是一种超硬的无机材料，它的硬度仅次于金刚石，它是一种禁带最宽的 半导体[39]。它们有着相同的族和相同的闪锌矿结构却有着如此不同的性质。于1